MS_YangZhanZhang的博客

本文的研究通过精细的器件制备和深入的表征方法，揭示了有机-无机杂化钙钛矿材料在光电领域中的潜力，尤其是在光伏器件中的应用。通过多步骤的洗涤、涂布和退火处理，成功制备了高质量的钙钛矿薄膜，优化了其光电性能。利用这些精确控制结构的钛氧化物集群，不仅能够有效钝化钙钛矿表面的缺陷，还能形成均匀的覆盖网，固定C60，从而构建出一个强健的界面耦合结构。2. 实验通过将这些集群应用于钙钛矿和C60电子传输层（ETL）之间的界面，成功实现了表面缺陷的钝化，并形成了均匀的覆盖层，增强了钙钛矿与C60之间的相互耦合。

综上，这篇论文研究了钙钛矿太阳能电池中钙钛矿与电荷传输层之间的异质界面，揭示了界面键合与降解之间的权衡关系，并开发了一种有效的脱粘技术来分析这些界面在晶体生长和老化阶段的行为。该研究实现了25.6%的高效率，并在国际标准测试下展现出了卓越的稳定性，这对于钙钛矿太阳能电池的商业化和实际应用具有重要意义，能够提高钙钛矿太阳能电池的性能和可靠性，使其能够在更广泛的环境条件下稳定运行，进一步推动可再生能源技术的发展。在这里，作者介绍了一种有效的脱粘技术，可以彻底分析PSCs晶体生长和老化阶段的异质界面行为。

此外，这些可调能量水平的SAM材料适用于不同制备方法和带隙的各种PSC，分别实现了无反溶剂（1.56 eV）钙钛矿太阳能电池24.44%的效率和宽带隙（1.85 eV）钙钛矿太阳能电池19.03%的效率。最终，小面积（0.736 cm2）带隙为1.56 eV的反型PSC实现了冠军功率转换效率（PCE）26.28%（认证效率为25.80%），而大面积器件（1.1 cm2）展示了24.65%的效率。然而，基于单分子的设计在实现不同成分的钙钛矿太阳能电池之间的最佳能量对齐方面遇到了挑战。

此外，这些可调能量水平的SAM材料适用于不同制备方法和带隙的各种PSC，分别实现了无反溶剂（1.56 eV）钙钛矿太阳能电池24.44%的效率和宽带隙（1.85 eV）钙钛矿太阳能电池19.03%的效率。最终，小面积（0.736 cm2）带隙为1.56 eV的反型PSC实现了冠军功率转换效率（PCE）26.28%（认证效率为25.80%），而大面积器件（1.1 cm2）展示了24.65%的效率。然而，基于单分子的设计在实现不同成分的钙钛矿太阳能电池之间的最佳能量对齐方面遇到了挑战。

相比传统的有机-无机杂化钙钛矿，采用无机阳离子（如Cs+）取代有机阳离子（如甲铵基（MA+）和甲脒（FA+））的全无机钙钛矿具有更高的热稳定性和光稳定性。然而，无机钙钛矿在成膜过程中存在薄膜结晶不均匀、深陷阱态和较差的光热稳定性等问题，这些问题严重制约了其在高效、稳定太阳能电池中的应用，尤其是在全无机钙钛矿叠层太阳能电池中的应用仍面临瓶颈。（1）实验首次采用绿色配体演变策略，调控全无机窄带隙钙钛矿薄膜的成核结晶，成功制备了全球首个2端全无机钙钛矿叠层电池，并解决了无机窄带隙钙钛矿太阳能电池效率较低的问题。

经DABr/FABr后处理的PSCs表现出良好的热稳定性，在55 °C、N2条件下，经过~650 h后，其PCE保持在初始PCE的~89%，比经过DABr后处理的器件（~650 h后的~72%）和原始器件（~450 h后的~59%）的热稳定性更高。值得注意的是，经过DABr/FABr后处理的PSCs的最佳PCE为25.61%（认证24.95%），孔径面积为1.04 cm2的大尺寸PSCs的最佳PCE为24.62%（认证24.04%），相应的集成电流密度高达24.80 mA cm-2。-值2D钙钛矿盖层。

通过分析设备的微观特征，研究表明，钙钛矿电池的初始性能与局部功率转换效率无序程度相关，具有较低无序的设备在长时间操作下表现出更好的稳定性。这一发现为工程稳定的界面和优化电荷提取提供了重要依据，显示出在合金钙钛矿电池的设计中，成分均匀性和电荷提取的优化是提高性能和稳定性的关键因素。（2）实验通过电压依赖的光致发光显微镜、绝对校准的高光谱PL和同步辐射X射线纳米探针荧光技术，绘制了钙钛矿吸收层的光电性质和化学成分图谱，发现高宏观性能设备在初始性能空间异质性上最低，与稳定性呈正相关。

作者通过引入4-氟苯乙胺（F-PEA）和4-三氟甲基苯基铵（CF3-PA）的混合物来构建定制的二维（2D）钙钛矿层（TTDL）来解决这个问题，其中F-PEA在表面形成2D钙钛矿，减少了接触损失和不均匀性，CF3-PA增强了电荷的提取和传输。报道了一种有效的方法，通过形成一致的晶界来生产高质量的、微米厚的甲脒基钙钛矿薄膜。然而，1 cm2规模的全钙钛矿串联太阳能电池的认证效率落后于小面积（~0.1 cm2）的同类电池，这种性能缺陷源于大规模的宽带隙（WBG）PSCs的不均匀性。2024年10月14日，

然而，常用的SAMs，如[4-(3,6-二甲基- 9h -咔唑-9-基)丁基]膦酸(Me-4PACz)，在底物上的分布不均匀，对钙钛矿前驱体的表面润湿性较差。由于Me-4PACz与NA分子中的三苯胺部分相互作用，NA-ME可以减少Me-4PACz的团聚，使Me-4PACz的分布均匀化，从而促进载流子的提取，减少NiO/钙钛矿界面的非辐射复合。与“正常”器件结构相比，具有“倒置”结构的钙钛矿太阳能电池(PSCs)具有更好的功率转换效率(PCE)和运行稳定性，是将这种新兴光伏技术商业化的关键途径。

如下图所示，在测试AFM的同时，将一束红外激光达到针尖位置，激光和样品产生光热诱导共振，这个信号会被针尖反馈给探测器，产生时域信号，再经过傅里叶转化就获得了频域信号，也就是红外光谱。为了证明SAM被挤到底部，作者非常巧妙地制备了ITO/SAM/钙钛矿薄膜、ITO/(SAM混合钙钛矿)薄膜，并使用AFM-IR探测薄膜的底部和顶部表面，结合AMF-IR和DFT计算结果，作者绘制了SAM被挤到底部的机制：在氯苯淬火过程中，由于SAM尺寸和极性，不能进入钙钛矿晶格，SAM被挤压到界面，。

OAS的阳离子由于尺寸大于FA+，在第一步中插入PbI2的层间，阻碍了第二步中FA+插入(100)晶面暴露的晶体，抑制了(100)晶面的生长。最终得到的钙钛矿薄膜以(111)晶面为主导，沿平面外方向有序堆叠，提供了25.23%的太阳能电池效率和与具有混合(111)和(100)晶面的相比改进的稳定性。图1：(100)和(111)晶面取向的FAPbI3晶体的示意图，OAS的化学结构，以及不同OAS添加的钙钛矿薄膜的XRD图谱。图3：(111)晶面主导的钙钛矿薄膜通过两步法和OAS添加剂制备的生长机制示意图。

该系统展示了21.2 ± 0.7 mA cm−2的光电流密度和1,744.9 ± 20.6 µgNH3 cm−2h−1的太阳到氨的生产力（SAP），以及99.5 ± 0.8%的法拉第效率（FE），无需外加偏压即可实现氨的生产。2. 该系统在无需外加偏压的情况下，展示了21.2 ± 0.7 mA cm−2的光电流密度和1,744.9 ± 20.6 µgNH3 cm−2h−1的太阳到氨的生产力（SAP），以及99.5 ± 0.8%的法拉第效率（FE）。图4：展示了制备的电催化剂的物理化学和形态学表征。

其次，图3展示了QDs的改进光学性质和稳定性。首先，通过纳米表面重构，成功地改善了钙钛矿QDs的光学性能和稳定性，包括优异的发光效率和长期操作稳定性，为其在LED等器件中的应用打下了坚实的基础。进一步的研究表明，NR-QD基LED的电荷平衡因子和发光效率相对较高，与其他类型的LED相比，其电子输运效率降低较小，显示出更长的半寿命和更高的电荷注入效率。在量子点的表面，未被配体完全覆盖的区域容易形成缺陷，这些缺陷不仅影响材料的光电性能，还可能成为非辐射复合的中心，从而削弱量子点的发光效率和导致其发光性能下降。

2. 我们对俘获系数的定量计算表明，碘空位是锡基钙钛矿中主要的载流子非辐射复合中心，取代缺陷OI的形成将显著提高了其原生的复合率约三个数量级，合理解释了暴露在空气中的钙钛矿载流子寿命的大幅下降。这些见解促进了我们对氧气如何影响锡基钙钛矿器件中的载流子动力学和功率转换效率的理解，有助于未来无毒锡基钙钛矿太阳能电池和其他在氧气(环境空气)暴露下的广泛光电子器件的设计和优化。3. 值得注意的是，载流子复合率的提高是由于取代缺陷OI的形成导致更小的电子捕获势垒，其中跃迁相关的晶格强化和抑制结构弛豫发挥了重要作用。

在本文中，我们通过第一性原理计算，解释了甲基铵极化分子的空间排列方式如何逐渐受到它们与无机框架结合的倾向性以及与钙钛矿结构固有的碘八面体旋转之间微妙的相互作用所限制的。我们发现，它本应成为铁电体，但由于碘八面体的旋转，系统向反极性正交晶格基态演化，成为一个丢失的铁电体。MAPbI3虽然具有较小的公差因子，但与传统无机钙钛矿不同的是，它在A位点存在极性分子，该极性分子与PbI6-八面体之间复杂的相互作用对铁电性质可能有很大影响。作者所提到的方法和策略是通用的，可能有助于解决相关杂化钙钛矿的潜在铁电性质。